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電催化還原將硝酸鹽污染物轉化為高附加值的氨，為氮資源循環利用提供了一種有前景的解決途徑。近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員汪國雄和包信和院士團隊，在電化學合成氨研究中取得新進展。他們發展了一種原位衍生的高性能銅納米片催化劑，提出了銅晶面串聯催化促進電化學還原硝酸鹽合成氨的有效策略，并加深了對銅催化劑上硝酸鹽轉化為氨反應機制的理解。相關成果發表在《德國應用化學》上。
硝酸鹽轉化為氨需要經歷復雜的多步質子電子轉移過程，這導致了動力學速率緩慢，過電勢高。同時，競爭性析氫反應降低了氨法拉第效率及分電流密度。因此，硝酸鹽電催化還原的關鍵是設計制備高活性、高選擇性和高穩定性的催化劑。
電化學還原過程示意圖。大連化物所供圖
本工作報道了一種電化學原位衍生的高性能銅納米片催化劑。在流動相電解池中，該催化劑在-0.59 V vs. 相對可逆氫電極條件下獲得了665 mA cm-2的氨分電流密度和1.41 mmol h-1cm-2的氨產率。并且，該催化劑表現出了700h的高穩定性。物理化學和電化學表征以及密度泛函理論計算結果表明，原位衍生銅納米片的高性能歸因于Cu(100)和Cu(111)晶面的串聯催化作用。而由于銅的不同晶面上靜電勢的差異，導致了硝酸鹽吸附強弱的差別。其中Cu(100)更容易吸附硝酸鹽（NO3-）并促進其轉化為NO2-，產生的NO2-隨后遷移在Cu(111)上進一步還原，從而促進了氨的生成。
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